Nguyễn Văn Hầu sinh trưởng tại xã Bình Phước Xuân trên Cù lao Giêng, thuộc huyện Chợ Mới, tỉnh An Giang.

Ông xuất thân trong một gia đình Nho học, thuở nhỏ, ông được học chữ Quốc ngữ, học Pháp ngữ và chữ Hán.

Năm 1952, ông bắt đầu dạy học, viết báo và viết sách. Ông viết cho nhiều báo ở Sài Gòn (Tạp chí Bách Khoa, Văn Đàn, Văn Hoá nguyệt san, Phổ Thông, Sử Địa, Phương Đông, Phật giáo Việt Nam) về chủ đề biên khảo, nghiên cứu văn học và lịch sử địa phương. Trong giai đoạn này, ông còn làm Chủ bút nguyệt san Đuốc Từ Bi.

Từ năm 1960 đến 1968, ông đã từng tham gia viết sách giáo khoa môn giảng văn bậc Trung học với các tác giả Bàng Bá Lân, Đỗ Văn Tú, Vũ Quế Viên.

Năm 1971, ông nhận dạy môn văn học thuộc phân khoa văn khoa và sư phạm tại Viện Đại Học Hòa Hảo An Giang.

Từ năm 1977 đến 1995, ông thọ bệnh song đã cố gắng hoàn thành hai bộ bản thảo văn học: 300 năm văn học dân gian lục tỉnh và Văn học miền Nam lục tỉnh.

Nguyễn Văn Hầu mất ngày 12 tháng 3 năm 1995 tại An Giang.